哈工大全媒体(梁英爽 吴丰羽/文 吴丰羽/图)近日,化工与化学学院教授、城市水资源与水环境国家重点实验室成员于永生,化工与化学学院副教授杨微微团队与中山大学教授侯仰龙团队合作,在非贵金属析氧电催化研究领域取得重要进展,提出以氧泵策略增强镍铁层状双氢氧化物的催化活性和稳定性,研究成果以《设计晶格氧再生增强镍铁层状双氢氧化物析氧催化反应稳定性》(Engineering Lattice Oxygen Regeneration of NiFe LayeredDoubleHydroxide Enhances Oxygen Evolution Catalysis Durability)为题发表在《德国应用化学》(Angewandte Chemie)上。该成果有望为高效稳定催化剂的设计及应用提供新思路。
氢具有能量密度高、燃烧效率高、清洁无污染等优点,是化石燃料的良好替代品,但阳极缓慢的析氧反应严重限制了电解水制氢的发展。
研究表明,在众多非贵金属析氧反应催化剂中,镍铁层状双氢氧化物因其良好的氧平衡吸附/解吸能力而具有优异的催化活性,但在晶格氧催化路径中容易发生结构坍塌和金属活性位点溶出,严重阻碍了电催化剂的长时耐久性,平衡晶格氧的释放和再生仍是巨大挑战。
基于此,团队提出氧泵策略,通过在镍铁层状双氢氧化物纳米片上负载亲氧镍钼合金纳米颗粒(镍铁层状双氢氧化物/镍钼合金)以提高催化剂的活性和稳定性。研究结果表明,镍钼合金向镍铁层状双氢氧化物提供电子,使得镍铁层状双氢氧化物的金属-氧键和氧-氢键共价性减弱,在析氧反应中更容易形成氧空位,增强反应活性。同时,镍钼合金对电解液中氢氧根具有较强的吸附作用,并为镍铁层状双氢氧化物提供含氧物质,使氧空位得到及时补充,进而增强催化剂的稳定性。该设计方案有望实现晶格氧机制析氧反应催化剂活性和稳定性的共同提升。
哈工大为论文第一通讯单位。于永生、杨微微、侯仰龙为论文共同通讯作者。哈工大化工与化学学院博士研究生吴丰羽、田奋扬为论文共同第一作者。哈工大2022届博士毕业生(现为北京大学博士后)李蒙刚,贵州大学副教授耿硕,哈工大化工与化学学院博士研究生邱龙宇、何林,硕士研究生李璐璐,哈工大空间环境与物质科学研究院工程师陈肇宇参与相关研究工作。
该研究获国家自然科学基金等项目支持。
论文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202413250
镍铁层状双氢氧化物/镍钼合金的合成、结构及组成表征
析氧反应催化机理及理论计算分析