（孙卿/文图）近日，哈工大材料科学与工程学院/郑州研究院智能焊接装备与制造研究团队孙卿副研究员与澳大利亚悉尼科技大学、西班牙加泰能源所相关团队合作，在化学领域顶级期刊《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition，中科院一区TOP，影响因子16.1）上发表题为《在层状过渡金属硫属化合物中进行阴离子掺杂以提升锂硫电池的稳健性》（Anionic Doping in Layered Transition Metal Chalcogenides for Robust Lithium-Sulfur Batteries）的研究论文。
锂硫电池 （LSB） 已成为下一代高比能量锂离子电池的有利竞争者之一，该体系具有高能量密度、高比容量和环境友好效益。然而，与硫阴极相关的挑战严重阻碍了 LSB 的商业可行性。关键问题来自包括硫（S8）及其放电产物Li2S，它们的存在阻碍了阴极电化学反应过程中的电子和离子传输行为。此外，LSB阴极在锂化/脱锂化过程中严重的体积膨胀和多硫化锂的穿梭效应会损害电池的长期循环稳定性。除此之外，缓慢的 Li-S 反应动力学进一步限制了硫的利用和输出功率，尤其是在高硫负载和贫电解质条件下的针对实际应用的场景下。
为了应对上述挑战，研究引入了一种阴离子掺杂的过渡金属硫系物作为加速 Li-S 反应动力学的有效催化剂。具体来说，研究者制备了一种具有 Se 空位的Te掺杂碳负载Bi2Se3作为 LSB 阴极中的硫宿主。研究者通过X 射线吸收和原位 X 射线衍射分析，证明了Te 掺杂诱导晶格畸变并调节 Bi 原子局部配位环境和电子结构的机制，这种机制可以促进催化活性，促使硫向多硫化物的转化。此外，制备过程所诱发的 Se 空位会改变原子缺陷位点周围的电子结构，增加载流子浓度，并激活不成对的阳离子以有效捕获多硫化物。得益于上述特点，研究者所制备的LSB阴极表现出令人印象深刻的比容量（1508 mAh/g@0.1C）以及出色的倍率性能（655 mAg/g@5C)，并且在 1000 次循环中具有循环稳定性。此外，即使在6.4 mg/cm-2的高硫负载下，阴极容量仍然能发挥超过8 mAh/cm-2@0.1 C的高容量。这项工作为阴离子掺杂层状金属硫属化合物催化剂的设计策略提供了有价值的见解，这些催化剂可增强硫阴极中的多硫化物吸附和氧化还原活性。
图1. 催化剂的合成方法和透射表征
图2. 催化剂的同步辐射表征和第一性原理计算
哈工大郑州研究院智能焊接装备与制造研究所孙卿为通讯作者，哈工大郑州研究院为通讯作者单位。
论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202420488
责任编辑：梅鹏飞
审核：张懿文、文嘉玥
